一种基于量子点电致发光原理的辐射剂量测量方法

专利名称：一种基于量子点电致发光原理的辐射剂量测量方法
技术领域：
本发明涉及辐射剂量测量，属于核技术及应用、放射医学与辐射生物学、辐射防护等多学科交叉领域中的剂量测量方法。
背景技术：
辐射剂量是放射治疗、辐射防护等领域关键信息，目前辐射剂量测量方法可分为被动式测量方法(核乳胶、径迹探测器、热释光探测器、光释光探测器等)和主动式测量方法(半导体探测器、闪烁体探测器、电离室探测器等)，被动式探测器对脉冲和稳态辐射场都适用，有的被动式探测器能够给出二维分布信息，如胶片剂量计，但被动式探测器无法给出实时信息；主动式探测器能够给出实时的信息，常用于稳态辐射场实时测量，其中Nal、 塑料闪烁体、液体闪烁体、Xe气体等闪烁探测器是将光信号通过光电倍增管转化为电信号进行测量，其探测器无法独立分布，并且由于电子学系统的分辨时间有限，当在短时间强脉冲辐射场测量时，探测器计数存在丢失的情况。由于量子点的三维尺寸等于或者小于其激子波尔半径，量子点呈现出特殊的光学性质和稳定性，既是光致发光材料，又是电致发光材料。作为光致发光材料，目前量子点广泛应用于生物学和医学研究，作为电致发光材料，目前是显示、照明等研究领域的热点。量子点在辐射剂量测量领域的也开始受到关注。美国2010年专利(编号US2010/0176308A1)申请了一种基于量子点的辐射剂量测量系统与方法，利用量子点的光致发光信号反映辐射剂量信息，需使用激发光源。由于激发光源的干扰和使用不便等问题，该专利需要将量子点移出辐射场再测量其光致发光信号，因此导致该专利无法实现辐射剂量实时测量。同时编号US 2010/0176308A1的专利中最终是通过一维的电信号测量反映辐射剂量信息，因此得到是辐射剂量信息也是一维的，并且同样存在主动式测量方法的缺点。因此，现有的被动式测量方法无法提供实时辐射剂量信息；现有的主动式测量方法在脉冲辐射场中存在计数丢失的问题；目前辐射剂量测量方法空间、时间分辨率不足，无法获得微米量级(细胞尺度)的实时辐射剂量学信息。

发明内容
本发明的技术解决问题克服现有技术的不足，提供一种基于量子点电致发光原理的辐射剂量测量方法，该方法基于量子点的电致发光原理，有效改善了辐射剂量测量结果的空间、时间分辨性。本发明能够用于稳态辐射场辐射剂量监测(如运行期间反应堆辐射场、同位素放射源辐射场、直流运行状态的加速器型辐射场)，同样可用于脉冲辐射场辐射剂量监测(如脉冲运行状态的加速器型辐射场、脉冲运行状态的托卡马克装置辐射场)，并且能够获得二维或三维的辐射剂量实时信息，同时获得的二维或三维辐射剂量空间分辨率可以小于l(T3m。本发明是通过以下几个方面实现的一种基于量子点电致发光原理的辐射剂量测量方法，实现步骤如下
(I)刻度电致发光信号强度与辐射剂量的函数关系首先根据基于量子点的电致发光系统的电致发光光谱设计图像采集系统，然后将基于量子点的电致发光系统置于已知辐射场中的多个测量位置，图像采集系统记录下各个测量位置的数字图像，对数字图像处理后获得数字图像中各个测量位置的强度I，对I修正后的获得电致发光信号强度L，再根据各个测量点处的辐射剂量信息D，拟合出函数关系D = f(L)；(2)测量未知辐射场中电致发光信号强度将步骤⑴中的基于量子点的电致发光系统置于未知辐射场中，所述未知辐射场包括稳态辐射场或脉冲辐射场，利用上述步骤
(I)中同样的图像采集系统记录t时刻的光学信号，并将所述光学信号转换为数字信号，保存为二维图像，图像处理后获得二维图像的像素点强度为I (a，b，t)，a为像素点在二维图像中X轴坐标，b为像素点在二维图像中Y轴坐标，对I(a，b，t)进行修正后，获得二维图像中t时刻各像素点对应空间位置处电致发光信号强度L(a，b，t)；(3)根据二维数字图像三维重建后获得三维数字图像，图像处理后获得三维图像中体元点的强度I (A, B, C, t), A为体元点在三维图像中X轴坐标，B为体元点在三维图像 中Y轴坐标，C为体元点在三维图像中Z轴坐标，对I (A，B，C，t)进行修正后，获得三维图像中各体元点对应空间位置处电致发光信号强度L(A，B, C，t)；(4)转换电致发光信号强度信息为辐射剂量信息包括二维辐射剂量信息获取和三维辐射剂量信息获取，其中所述二维辐射剂量信息获取为将步骤(2)得到L(a，b，t)代入步骤(I)中函数关系D = f(L))，得到t时刻二维图像坐标(a，b)处对应空间位置的辐射剂量D(a，b，t);所述三维辐射剂量信息获取将步骤(3)得到L(A，B, C，t)代入步骤(I)中函数关系D = f(L)，得到t时刻三维图像坐标(A，B, C)对应空间位置的辐射剂量D (A，
B,C, t)。 所述基于量子点的电致发光系统至少包括激发电源和基于量子点的电致发光材料，其中(I)激发电源是直流电源或交流电源，激发电源与基于量子点的电致发光材料之间具有导体连接，激发电源为基于量子点的电致发光材料实时提供电子和空穴，电子和空穴在基于量子点的电致发光材料中发生复合，在复合过程中基于量子点的电致发光材料发出电致发光信号；(2)基于量子点的电致发光材料是电致发光信号的起源，在激发电源的注入电子和空穴情况下，基于量子点的电致发光材料发出电致发光信号。基于量子点的电致发光材料在辐射场中承受辐照，使得在基于量子点的电致发光材料中的电子和空穴的复合情况产生变化，导致电致发光信号发生变化；所述基于量子点的电致发光材料是由IV族，III/ V族，II /VI族 I /，νπ族中一种元素构成的量子点，如 CdSe, CdTe, HgO, HgS, HgSe, Α1203，，A12S3, A12Se3, A12Te3, Ga203, Ga2Se3, Ga2Te3, In203, In2S3, In2Se3, In2Te3, Si02, Ge02,Sn02, SnS, SnSe, SnTe, PbO, Pb02, PbS, PbSe, PbTe, AIN, AlP, AlAs, AlSb, CaN, CaP，CaAs,CaSb，InN, InP，InAs, InSb，ZnS ;或者基于量子点的电致发光材料具有以下结构有一个包含半导体材料的核，外围包有不同禁带宽度的CdSe/CdS、CdSe/ZnS，、CdTe/CdS、InP/ZnS，、GaP/ZnS，、Si/ZnS、InN/GaN,、InP/CdSSe或Si/AlP材料，并且基于量子点的电致发光材料是在合成上述结构过程中经过离子掺杂或化学修饰得到的产物；所述图像采集系统至少包括电致发光信号筛选设备、CXD图像传感器和图像信息存储设备，其中
电致发光信号筛选设备接收基于量子点电致发光系统发出的电致发光信号，输出的是光学信号，所述电致发光信号筛选设备输出的光学信号的光谱在接收信号的光谱范围内，并且输出的光学信号的光谱半高宽在200nm以内；CCD图像传感器接收电致发光信号筛选设备输出的光学信号，输出数字信号；图像信息存储设备接收CCD图像传感器输出的数字信号，并存储为数字信息。所述未知辐射场为脉冲辐射场时，所述图像采集系统采集图像的帧数范围为10/s_109/s。当要求剂量的空间分辨率小于10_3m时，所述图像采集系统还包括放大倍数为10-1000倍的光学放大设备，该放大倍数为10-1000倍的光学放大设备为电致发光信号筛选设备提供输入光学信号。本发明与现有技术相比的有益效果在于(I)与编号US 2010/0176308A1的专利相比编号US 2010/0176308A1的专利所
提供的剂量信息不是实时的，并且是一维的辐射剂量信息，而本发明能够提供辐射剂量的实时信息，并且是二维或三维的辐射剂量信息。这是由于编号us 2010/0176308A1的专利是基于量子点的光致发光原理，需要将量子点移出辐射场再用激发光源激发量子点发出光致发光信号，并且最终是将光致发光信号转为一维的电信号进行测量，而本发明是基于量子点的电致发光原理，在辐射场中可以通过激发电源实时激发基于量子点的电致发光材料发出电致发光信号，并且最终是将电致光学信号保存为二维数字图像或重建后的三维数字图像，因此本发明能够获得辐射剂量的二维或三维分布的实时信息。(2)与被动式测量方法离线获取数据相比，本发明由于采用的图像采集系统实时记录基于量子点的电致发光系统在辐射场受激后的光学信号，可获得实时的图像，经过图像处理和修正后，根据D = f (L)，可获得实时的剂量信息。(3)与主动式测量方法使用电信号反映剂量信息相比，由于本发明是通过光学信号反映剂量信息。当本发明使用的图像采集系统采用目前高速CCD图像传感器(帧数可达到106/s)，对辐射场剂量测量的时间分辨率可达到10_6s。并且图像采集系统接收的信号强度最大值可以通过改变图像采集系统与基于量子点的电致发光系统的距离等方法进行方便的调节，因此每帧二维数字图像中像素点强度I (a，b) (a为像素点在二维图像的X轴坐标，b为像素点在二维图像的Y轴坐标)或根据二维数字图像重建三维图像中体元点强度I (A,B,C) (Α为体元点在三维图像的X轴坐标,B为体元点在三维图像的Y轴坐标,C为体元点在三维图像的Z轴坐标)可以在强脉冲辐射场处于非饱和状态，达到脉冲辐射场辐射剂量监测的强度要求。因此本发明在时间分辨上优于目前的主动式测量方法，能够满足脉冲辐射场中辐射剂量测量需求。(4)与目前所有测量方法相比，本发明的测量方法使用的是基于量子点的电致发光系统，其中量子点尺寸小，达到10_9m-10_7m，当图像采集系统中使用放大倍数为10-1000倍的光学放大设备和高像素的CCD图像传感器，获得的图像的空间分辨率达到微米量级，因此辐射剂量的空间分辨率也达到微米量级。


图I为本发明中基于量子点电致发光原理的辐射剂量测量方法具体实现流程图；图2为本发明中基于量子点的电致发光材料的电致发光光谱和光致发光光谱；图3为本发明中基于量子点的电致发光系统和图像采集系统示意图；图4为本发明中通过拟合信号强度L和辐射剂量D获得的响应函数实例图
具体实施例方式如图I所示，本发明方法具体实现如下(I)刻度电致发光信号强度与辐射剂量的函数关系使用激发电源获得基于量子点的电致发光材料的电致发光光谱，如图2，激发电源可以是直流电源也可以是交流电源，基于量子点的电致发光材料是由IV族，III/V族，II /VI族I /，νπ族中一种元素构成的量子点，如 CdSe, CdTe, HgO, HgS, HgSe, Α1203,，A12S3, A12Se3, A12Te3, Ga203, Ga2Se3, Ga2Te3,In203, In2S3, In2Se3, In2Te3, Si02, Ge02, Sn02, SnS, SnSe, SnTe, PbO, Pb02, PbS, PbSe,PbTe, AIN, AlP, AlAs, AlSb, CaN, CaP，CaAs, CaSb, InN, InP，InAs, InSb, ZnS。或者基于量子点的电致发光材料具有以下结构有一个包含半导体材料的核，外围包有不同禁带宽度的其它材料，特别是 CdSe/CdS，CdSe/ZnS, CdTe/CdS, InP/ZnS, GaP/ZnS, Si/ZnS, InN/GaN,InP/CdSSe，Si/AlP。并且基于量子点的电致发光材料可以是在合成上述结构过程中经过离子掺杂或化学修饰得到的产物。根据获得电致光学信号的光谱，设计图像采集系统，例如图像采集系统中的电致发光信号筛选设备可以是滤光片或者滤光片与石英、玻璃材料的组合，最终可透过电致发光信号筛选设备的光学信号的光谱半高宽在200nm以内，并且可透过的光谱是在获得电致光学信号的光谱范围内。同时辐射剂量测量要求也决定了图像采集系统的设计。辐射剂量测量的时间分辨率要求决定了图像采集系统的帧数，在脉冲辐射场中，当相邻2个脉冲的时间间隔为T/s时
(T可为任意自然数)，图像采集系统的帧数至少为|/s才能分辨相邻2个脉冲的电致光学信
号。例如当相邻2个脉冲的时间间隔10Λ时，使用图像采集系统的帧数至少为109/s才能分辨相邻2个脉冲的电致光学信号。辐射剂量量的空间分辨率是由图像的放大倍数和CCD图像传感器的像素决定的，由于人眼最高可分辨2X 10_4m物体，当辐射剂量的空间分辨率要求为2X 10Λι(Ν为任意实数)时，图像采集系统的放大倍数至少为Ν-4。例如使用放大倍数为10倍的光学显微镜配合CXD图像传感器采集图像，辐射剂量的空间分辨率最高可达到2 X 10_5m时，使用放大倍数为1000倍的光学显微镜配合使用CCD图像传感器采集图像，辐射剂量的空间分辨率最高可达到 2Xl(T7m。图像采集系统设计完成后，进行刻度实验。在已知辐射场中，共使用n(n > 3)个不同的测量点，第i(i Sn)测量点处的剂量Di可经过测量或计算可以得出，{D1;D2，…DJ之间各不相同。将基于量子点的电致发光系统放置于第i(i Sn)测量点处，使用图像采集系统实时记录基于量子点的电致发光系统发出的电致发光信号，并保存为数字图像，例如24位的RGB数字图像或8位的灰度图。经过图像处理，如采用中值滤波、高通滤波、低通滤波等图像处理方法，获得在测量第i(i ( η)测量点期间，数字图像中第i测量点处的平均强度Ii。根据图像采集系统与第i (i彡η)测量点处之间的距离Ii1和测量立体角Ω P修正后的强度信息I = $/。将Ii iX\L = ^I，获得第i测量点处的电致发光信号强度Li。刻度实验期间基于量子点的电致发光系统和图像采集系统的之间的距离Ii1，测量立体角Ω i、图像采集系统本身的参数、图像处理方法等参数保持一致。根据获得的各测量点处的电致发光信号强度IL1, L2,…LJ和各测量点处的辐射剂量{D1; D2,…DJ，通过数学拟合，得到D与L函数关系D = f (L)，例如图4。(2)测量未知辐射场中电致发光信号强度将上述使用的基于量子点的电致发光系统布置于未知辐射场中(稳态辐射场或脉冲辐射场)。利用上述步骤(I)中同样的图像采集系统采集基于量子点的电致发光系统发出的电致发光信号，经图像处理后，如采用中值滤波、高通滤波、低通滤波等图像处理方法，获得t时刻时二维图像各像素点的强度I (a， b，t) (a为像素点在二维图像中X轴坐标，b为像素点在二维图像中Y轴坐标)根据图像采集系统与基于量子点的电致发光系统之间的距离h2和测量立体角Ω2，将I(a，b，t)，h2，Ω2
4 77 2
代入L = ~^J，获得二维图像中t时刻各像素点对应空间位置处电致发光信号强度L(a，
b，t) (a为像素点在二维图像的X轴坐标，b为像素点在二维图像的Y轴坐标)。或根据二维数字图像三维重建后获得三维数字图像，对三维数字图像经过图像处理后，获得三维图像中体元点的强度I (A，B, C，t) (A为体元点在三维图像的X轴坐标，B为体元点在三维图像的Y轴坐标，C为体元点在三维图像的Z轴坐标)。根据图像采集系统与基于量子点的电致发光系统之间的距离h3和测量立体角Ω3，将I (Α，B, C，t)，h3, Ω3代入
^Tjh 2
Z = f/，获得三维图像中t时刻各体元点对应空间位置处电致发光信号强度L(A，B, C，
SJ3
t);(3)转换电致发光信号强度信息为福射剂量信息辐射剂量二维分布实时信息将步骤(2)得到L(a，b，t)代入步骤(I)中函数关系D = f(L)，得到t时刻二维图像坐标(a，b)处对应空间位置的辐射剂量D(a，b，t)；辐射剂量三维分布实时信息将步骤⑵得到L(A，B, C，t)代入步骤⑴中函数关系D = f (L)，得到t时刻三维图像坐标(A，B，C)对应空间位置的辐射剂量D (A，B，C，t)。如图3所示，本发明的基于量子点的电致发光系统和图像采集系统示意图激发电源4、基于量子点的电致发光材料2以及导线5、周围的介质3组成基于量子点电致发光系统。电致发光信号筛选设备7、CCD图像传感器8、图像信息存储设备10以及信号传输线9组成图像采集系统。并且其中电致发光信号筛选设备7前可加装放大倍数为10-1000倍的光学放大设备。在辐射场I中，激发电源4通过导线5为量子点的电致发光材料2和周围介质3提供电流(即电子和空穴)，基于量子点的电致发光材料2产生电致发光信号6。电致发光信号6输入到电致发光信号筛选设备7，电致发光信号筛选设备7输出的光学信号的光谱半高宽在200nm以内，并且可透过的光谱是在电致发光信号6的光谱范围内。电致发光信号筛选设备7输出光学信号输入CCD图像传感器8中，CCD图像传感器8输出数字信号，数字信号经过信号传输线9输入图像信息存储设备10。如图4所示在已知辐射场中，使用4个测量点，辐射剂量D为分别为I cGy/min、2cGy/min、5cGy/min、IOcGy/min,按照本发明的方法获得各测量点处的平均每分钟 的电致发光信号强度L分别为101、89、78、66，通过数学拟合，L与D的函数关系为D =
O.0072L2-!. 4687L+75. 393。
权利要求
1.一种基于量子点电致发光原理的辐射剂量測量方法，其特征在于实现步骤如下 (1)刻度电致发光信号強度与辐射剂量的函数关系首先根据基于量子点的电致发光系统的电致发光光谱设计图像采集系统，然后将基于量子点的电致发光系统置于已知辐射场中的多个测量位置，图像采集系统记录下各个测量位置的数字图像，对数字图像处理后获得数字图像中各个测量位置的強度I，对I修正后的获得电致发光信号強度L，再根据各个测量点处的辐射剂量信息D，拟合出函数关系D = f(L)； (2)測量未知辐射场中电致发光信号強度将步骤(I)中的基于量子点的电致发光系统置于未知辐射场中，所述未知辐射场包括稳态辐射场或脉冲辐射场，利用上述步骤(I)中同样的图像采集系统记录t时刻的光学信号，并将所述光学信号转换为数字信号，保存为ニ维图像，图像处理后获得ニ维图像的像素点强度为I (a，b，t)，a为像素点在ニ维图像中X轴坐标，b为像素点在ニ维图像中Y轴坐标，对I (a，b，t)进行修正后，获得ニ维图像中t时刻各像素点对应空间位置处电致发光信号強度L(a，b，t)； (3)根据ニ维数字图像三维重建后获得三维数字图像，图像处理后获得三维图像中体元点的强度I (A，B，C，t)，A为体元点在三维图像中X轴坐标，B为体元点在三维图像中Y轴坐标，C为体元点在三维图像中Z轴坐标，对I (A，B，C，t)进行修正后，获得三维图像中各体元点对应空间位置处电致发光信号強度L(A，B, C，t)； (4)转换电致发光信号強度信息为辐射剂量信息包括ニ维辐射剂量信息获取和三维辐射剂量信息获取，其中所述ニ维辐射剂量信息获取为将步骤(2)得到L(a，b，t)代入步骤(I)中函数关系D = f (L))，得到t时刻ニ维图像坐标(a，b)处对应空间位置的辐射剂量D(a，b，t);所述三维辐射剂量信息获取将步骤(3)得到L(A，B, C，t)代入步骤⑴中函数关系D = f(L)，得到t时刻三维图像坐标(A，B, C)对应空间位置的辐射剂量D (A，B，C，t)。
2.根据权利要求I所述的ー种基于量子点电致发光原理的辐射剂量測量方法，其特征在于所述基于量子点的电致发光系统至少包括激发电源和基于量子点的电致发光材料，其中 (2. I)激发电源是直流电源或交流电源，激发电源与基于量子点的电致发光材料之间具有导体连接，激发电源为基于量子点的电致发光材料实时提供电子和空穴，电子和空穴在基于量子点的电致发光材料中发生复合，在复合过程中基于量子点的电致发光材料发出电致发光信号； (2. 2)基于量子点的电致发光材料是电致发光信号的起源，在激发电源注入电子和空穴情况下，基于量子点的电致发光材料发出电致发光信号，在辐射场中基于量子点的电致发光材料承受辐照，使得基于量子点的电致发光材料中的电子和空穴的复合情况产生变化，导致电致发光信号发生变化；所述基于量子点的电致发光材料是由IV族，III/ V族，II /VI族I /，νπ族中ー种元素构成的量子点，包括CdSe，CdTe, HgO, HgS, HgSe, A1203，，A12S3, A12Se3, A12Te3, Ga203, Ga2Se3, Ga2Te3, In203, In2S3, In2Se3, In2Te3, Si02, Ge02,Sn02, SnS, SnSe, SnTe, PbO, Pb02, PbS, PbSe, PbTe, AIN, AlP, AlAs, AlSb, CaN, CaP，CaAs,CaSb，InN, InP，InAs, InSb，ZnS ;或者基于量子点的电致发光材料具有以下结构有ー个包含半导体材料的核，外围包有不同禁带宽度的CdSe/CdS、CdSe/ZnS，、CdTe/CdS、InP/ZnS，、GaP/ZnS，、Si/ZnS、InN/GaN,、InP/CdSSe或Si/AlP材料，并且基于量子点的电致发光材料是在合成上述结构过程中经过离子掺杂或化学修饰得到的产物。
3.根据权利要求I所述的ー种基于量子点电致发光原理的辐射剂量測量方法，其特征在于所述图像采集系统至少包括电致发光信号筛选设备、CCD图像传感器和图像信息存储设备，其中 电致发光信号筛选设备接收基于量子点电致发光系统发出的电致发光信号，输出的是光学信号，所述电致发光信号筛选设备输出的光学信号的光谱在接收信号的光谱范围内，并且输出的光学信号的光谱半高宽在200nm以内； CCD图像传感器接收电致发光信号筛选设备输出的光学信号，输出数字信号； 图像信息存储设备接收CCD图像传感器输出的数字信号，并存储为数字信息。
4.根据权利要求I所述的ー种基于量子点电致发光原理的辐射剂量測量方法，其特征在于所述未知辐射场为脉冲辐射场时，所述图像采集系统采集图像的帧数范围为10/s_109/s。
5.根据权利要求3所述的ー种基于量子点电致发光原理的辐射剂量測量方法，其特征在于当要求剂量的空间分辨率小于10_3m时，所述图像采集系统还包括放大倍数为10-1000倍的光学放大设备，该放大倍数为10-1000倍的光学放大设备为电致发光信号筛选设备提供输入光学信号。
全文摘要
一种基于量子点电致发光原理的辐射剂量测量方法，通过图像采集系统采集辐射场中基于量子点的电致发光系统的电致发光信号，并经过处理和修正后，得到电致发光信号强度。再根据电致发光信号强度与辐射剂量的函数关系，得到辐射剂量信息。本发明提出了辐射剂量测量的新方法，有效改善了辐射剂量测量结果的空间、时间分辨性。本发明既可用于稳态辐射场剂量监测，也可用于脉冲辐射场剂量监测；能够获得辐射剂量的二维或三维分布的实时信息，能够获得空间分辨达到微米量级的辐射剂量信息。
文档编号G01T1/10GK102628951SQ20121008959
公开日2012年8月8日 申请日期2012年3月30日 优先权日2012年3月30日
发明者吴宜灿, 宋钢, 祝庆军, 陈学勇 申请人:中国科学院合肥物质科学研究院