高频高介陶瓷介质及其制备方法

专利名称：：高频高介陶瓷介质及其制备方法
技术领域：
：本发明涉及一种以成分为特征的陶瓷组合物，具体地说，是关于一种BaO-NdA-Ti02系统陶瓷介质及其制备方法。
背景技术：
：低温共烧陶瓷技术(LowTemperatureCofiredCeramic,LTCC)是近年来兴起的一种令人瞩目的多学科交叉的整合组件技术。LTCC技术是将低温烧结陶瓷粉末制成厚度精确而且致密的生瓷带，在生瓷带上利用激光打孔、微孔注浆、精密导体浆料印刷等工艺制成所需要的电路图形，并将多个无源组件(如低容值电容、电阻、滤波器、阻抗转换器、耦合器等)埋入多,层陶瓷基板中，然后叠压在一起，内外电极可分别使用银、铜、金等金属，烧结后制成三维电路网络的无源集成组件，也可制成内置无源元件的三维电路基板，在其表面可以贴装IC和有源器件，制成无源/有源集成的功能模块。LTCC技术的发展，要求高频介电陶瓷材料具有尽可能高的介电常数(e〉60甚至更高)、低损耗、更小的介电常数温度系数以及低温烧结温度。目前，为了适应LTCC高频器件的要求，诸多低烧陶瓷体系已被广泛开发和利用，如MgTiO:,—CaTi03体系、(Zr，Sn)Ti03—BaO—Ti02体系、BaO—NdA—Ti(Vf本系、Bi203_ZnO一NbA体系、Ba-Nd-Ti体系等等。Byung-HaeJung等人对Ba-Nd-Ti系统进行了研究，该技术公开在"Glass-ceramicforlowtemperatureco-fireddielectricceramicmaterialsbasedonLa203-B203-Ti02glasswithBNTceramics"，JournaloftheEuropeanCeramicSociety25(2005)3187-3193(基于添力卩LaA-B203-Ti02玻璃BNT陶瓷低温共烧性能的研究)论文中，其缺点是该采用LTCC技术制备高频陶瓷介质的介电常数e偏小，仅为20。目前，现有LTCC技术的Ba-Nd-Ti系统陶瓷的一般性能为，介质损耗tanS在5%。左右，一55r125。C条件下其介电常数的温度系数TCC在0.5%左右。
发明内容本发明的目的是克服现有技术的不足，提供一种低温烧结、高介电常数、低介质损耗、并具有优良热稳定性的低温共烧陶瓷介质。本发明通过以下技术方案予以实现。高频高介陶瓷介质，其组分按原料重量百分比组成为BZH玻璃粉931。，BNT陶瓷介质熔块6991。；所述BZH玻璃粉的组分及其原料重量百分比含量为Ba03233%、Zn02627%、H3B0440.541%;所述BNT陶瓷介质熔块的组分及其原料重量百分比含量为BaC0318.419.8%、Nd20:,7.327.6%、Bi20316.440.6%、Ti0233.736.2%。优选的原料重量百分比为BZH玻璃粉2025"7。，BNT陶瓷介质熔块75797。；所述BZH玻璃粉的组分及其原料重量百分比含量为Ba032.533%、ZnO26.527%、H3B0440.741%;所述BNT陶瓷介质熔块的组分及其原料重量百分比含量为BaC0319.519.8%、Nd20:;19.520%、BiA2626.5%、Ti。234.535%。最佳的原料重量百分比为BZH玻璃粉237。，BNT陶瓷介质熔块777。；所述BZH玻璃粉的组分及其原料重量百分比含量为BaO32.6%、ZnO26.5%、H3B0440.9%;所述BNT陶瓷介质熔块的组分及其原料重量百分比含量为BaC0319.5%、,319.6%、Bi20326.1%、Ti0234.80/"高频高介陶瓷介质的制备方法，步骤如下(1)制作BZH玻璃粉按原料重量百分比配料，Ba03233%、ZnO2627%、貼0440.541%;用氧化锆球加去离子水混合球磨4.58小时，然后于12(TC干燥，过250孔/cm2分样筛，粉末用坩锅盛放，于电炉中高温熔炼，熔炼温度为1050115(TC，用淬冷法制得玻璃渣；将玻璃渣置于球磨机中球磨2030小时，再于120干燥，过250L/cm2分样筛，制得BZH玻璃粉；(2)制作BaO-NdA-Ti02系统BNT陶瓷介质熔块按原料重量百分比配料，BaC0318.419.8%、Nd2037.327.6%、BiA16.440.6%、Ti0233.736.2%，用氧化锆球加去离子水混合球磨610小时，然后于12(TC干燥，过250孔/cm2分样筛，再放入烧结炉中预烧，预烧温度为1110115(TC，保温13小时，制得BNT陶瓷介质熔块；(3)制作BaO-NdA-Ti02系统陶瓷介质将上述BNT熔块与BZH玻璃粉按其按重量百分比配料，BNT熔块6991%，BZH玻璃粉931%，用氧化锆球加去离子水球磨612小时，然后于12(TC干燥，过250孔/cm2分样筛，加入67wt^石蜡造粒，在8090Mpa压强下压制成圆片生坯，最后放入烧结炉中烧成，烧成温度为860900°C，冷却后制得陶瓷介质。所述步骤(2)的预烧温度的升温速率为，按l(TC/min的升温速率加热至1110115(TC。所述步骤(3)的烧成温度的升温速率为，先按3'C/min的加热至50(TC，再按34'C/min加热至860900。C,保温O.52小时。本发明的有益效果是提供了一种BaO-NdA-Ti02系陶瓷介质，具有低烧结温度(900°C)，其介电常数e可达82，介质损耗最低为2%。，其介电常数的温度系数TCC〈0.5y。，该瓷料完全符合LTCC技术的应用要求。具体实施例方式本发明以分析纯为初始原料，采用本
技术领域：
的常规设备，具体实施方式如下。(1)制作BZH玻璃粉按原料重量百分比配料，Ba032.6%、ZnO、26.5%、,40.9%,用氧化锆球加去离子水混合球磨4.5小时，然后于12(TC干燥，过250孔/cm2分样筛，粉末用坩锅盛放，在电炉中高温熔炼，熔炼温度为1100'C，用淬冷法制得玻璃渣；将玻璃渣量于球磨机中球磨25小时，然后于12(TC干燥，再过250孔/cm2分样筛，制得BZH玻璃。(2)制作BaO-Nd2(VTi02系统BNT陶瓷介质熔块按原料重量百分比配料，BaCO,19.5%、Nd20:,19,6%、Bi20326.1%、Ti0234.8%，用氧化锆球加去离子水混合球磨8小时，然后于12(TC干燥，过250孔/cra2分样筛，放入烧结炉中预烧，按l(TC/min的升温速率加热至lll(TC，保温2小时，制得BNT陶瓷介质熔块；(3)制作BaO-NdA-Ti02系统陶瓷介质将上述预烧好的BNT熔块打碎，按原料重量百分比配料，BNT熔块77%，BZH玻璃粉23%，用氧化锆球加去离子水球磨IO小时，然后于120'C干燥，过250孔/cm2分样筛，加入6.5wt%石蜡造粒，在80Mpa压强下压制成圆片生坯，最后放入烧结炉中烧成，先按3'C/min的升温速率加热至50CTC，再按3.5'C/min的升温速率加热至900'C,保温2小时，冷却后制得陶瓷介质。将烧结好的陶瓷介质再烧渗银电极，焊接引线，制成电容器试样；采用常规测试方法测试其介电性能，用Agilent4285ALCRMeter(LCR电感、电容、电阻测试仪)在1MHz下(一55。C125。C)测其电容量C(pf)并计算介质的相对介电常数￡、介质损耗tanS，用GZ-ESPECMC-710F型恒温箱和HM27002型电容器C-T特性测试仪测试样品的介电常数变化率。其介电性能测试结果为介电常数e为82，此时的介质损耗tanS为2%。，其介电常数的温度系数TCC为O.5°/。，完全符合LTCC技术的应用要求。其余具体实施例在下面列表中予以描述表1是制作BZH玻璃粉的相关工艺参数；表2是制作Ba0-NdA-Ti02系统BNT陶瓷介质熔块的相关工艺参数；表3是制作BaO-NdA-Ti02系统陶瓷介质的相关工艺参数及产品性能测试结果。表l<table>tableseeoriginaldocumentpage5</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage6</column></row><table>权利要求1.一种高频高介陶瓷介质，其特征在于，由下列组分按原料重量百分比组成BZH玻璃粉9～31％，BNT陶瓷介质熔块69～91％；所述BZH玻璃粉的组分及其原料重量百分比含量为BaO32～33％、ZnO26～27％、H3BO440.5～41％；所述BNT陶瓷介质熔块的组分及其原料重量百分比含量为BaCO318.4～19.8％、Nd2O37.3～27.6％、Bi2O316.4～40.6％、TiO233.7～36.2％。2.根据权利要求1所述的高频高介陶瓷介质，其特征在于，由下列组分按原料重量百分比组成BZH玻璃粉20257。，BNT陶瓷介质熔块75797。；所述BZH玻璃粉的组分及其原料重量百分比含量为Ba032.533%、ZnO26.527%、H3B(X40.741%;所述BNT陶瓷介质熔块的组分及其原料重量百分比含量为BaC0319.519.8%、Nd20319.520%、Bi2032626.5%、Ti0234.535%。3.根据权利要求1所述的高频高介陶瓷介质，其特征在于，由下列组分按原料重量百分比组成BZH玻璃粉237。，BNT陶瓷介质熔块777。；所述BZH玻璃粉的组分及其原料重量百分比含量为BaO32.6%、ZnO26.5%、H3B0440.9%;所述BNT陶瓷介质熔块的组分及其原料重量百分比含量为BaC0319.5%、Nd20319.6%、Bi20326.1°/。、Ti0234.8%。4.权利要求1的高频高介陶瓷介质的制备方法，其特征在于，步骤如下(1)制作BZH玻璃粉按原料重量百分比配料，Ba03233%、ZnO2627%、H:iB0440.541%;用氧化锆球加去离子水混合球磨4.58小时，然后于12(TC干燥，过250孔/cm2分样筛，粉末用坩锅盛放，于电炉中高温熔炼，熔炼温度为1050115(TC，用淬冷法制得玻璃渣；将玻璃渣置于球磨机中球磨2030小时，再于120干燥，过250孔/ci^分样筛，制得BZH玻璃粉；(2)制作BaO-Nd203-Ti02系统BNT陶瓷介质熔块按原料重量百分比配料，BaC0318.419.8°/。、Nd2037.327.6%、Bi20316.440.6%、Ti0233.736.2%，用氧化锆球加去离子水混合球磨610小时，然后于12(TC干燥，过250孔/cm2分样筛，再放入烧结炉中预烧，预烧温度为11101150"C，保温13小时，制得BNT陶瓷介质熔块；(3)制作Ba0-Nd203-Ti02系统陶瓷介质将上述BNT熔块与BZH玻璃粉按其按重量百分比配料，BNT熔块6991%，BZH玻璃粉931%，用氧化锆球加去离子水球磨612小时，然后于12(TC干燥，过250孔/cm2分样筛，加入67wty。石蜡造粒，在8090Mpa压强下压制成圆片生坯，最后放入烧结炉中烧成，烧成温度为860900°C，冷却后制得陶瓷介质。5.根据权利要求4的高频高介陶瓷介质的制备方法，其特征在于，所述步骤(2)的预烧温度的升温速率为，按10。C/min的升温速率加热至1110115(TC。6.根据权利要求4的高频高介陶瓷介质的制备方法，其特征在于，所述步骤(3)的烧成温度的升温速率为，先按3'C/min的加热至50CTC，再按34°C/min加热至860900°C，保温O.52小时。全文摘要本发明公开了一种高频高介陶瓷介质，其组分及原料重量百分比含量为BZH玻璃粉9～31％，BNT陶瓷介质熔块69～91％；所述BZH玻璃粉的组分及其原料重量百分比含量为BaO32～33％、ZnO26～27％、H₃BO₄40～41％；所述BNT陶瓷介质熔块的组分及其原料重量百分比含量为BaCO₃19～20％、Nd₂O₃19～20％、Bi₂O₃26～27％、TiO₂34.5～35.5％。制备步骤为(1)制作BZH玻璃粉(2)制作BaO-Nd₂O₃-TiO₂系统BNT陶瓷介质熔块(3)制作BaO-Nd₂O₃-TiO₂系统陶瓷介质。本发明克服了现有技术的介电常数ε偏低的缺点，提供了一种低温烧结、高介电常数、低介质损耗、并具有优良热稳定性的高频高介陶瓷介质，应用于IC领域的低温共烧陶瓷技术。文档编号C04B35/46GK101182200SQ20071015006公开日2008年5月21日申请日期2007年11月5日优先权日2007年11月5日发明者刘俊峰,吴顺华,爽王,陈力颖,陈志兵申请人:天津大学