一种亳菊花的工业提取方法

xiaoxiao2020-6-23  197


专利名称::一种亳菊花的工业提取方法
技术领域
:本发明涉及亳菊花
技术领域
,具体地说,是一种毫菊花的工业提取方法。
背景技术
:毫菊主产于淮北平原北纬33.533.8度,东经115.7度的安徽毫州、涡阳等地,海拔1050米,年平均温度14度、年降水量793毫米;无霜期210天,属暖温带气候,秋冬气候千燥。毫菊植株半直立,株高80厘米左右。叶色淡绿。头状花序小,一般在4厘米左右,舌状花1012层,内外瓣不等长,初开时花色微黄,后渐渐变白,管状花少,花序内有鳞片,气味清香,在药菊中品质最佳。毫菊化学成分研究(l)挥发油,菊花中含有大量芳香物质,主要有菊油环酮(chrysanthenon)、菊醇(chrysanthenol)、龙躯f(borneol)、单龙脑月太酸酉告(monobornylphthalate)、乙酸龙脑酯(bornylacetate)。中外学者对不同菊花的挥发油的化学成分研究发现不同品种问差别极大。刘伟曾对杭菊、怀菊、滁菊、毫菊四种菊花挥发油用毛细管柱气相色谱一质谱技术进行分析,初步鉴定出二十余种萜烯类化合成分a-侧柏烯,a-菲兰烯、Y-松油烯、l,8-按叶烯、P-菲兰烯、叔丁基苯、a-萜品烯、蒲勒烯、优葛缕酮、樟脑、龙脑、异龙脑、醋酸冰片酯、芳樟醇、0-石竹烯、13-榄香烯、假紫罗酮、a,松油醇,Dihgx!ro-khusilol等,发现毫菊、怀菊挥发油中含单萜类成分较多,滁菊挥发油中含单萜少,怀菊中含有a-萜品烯,|3-石竹烯,13-榄香烯等。周维书等对祁菊挥发油分析,发现其成分以萜类和倍半菇的含氧衍生物为主。黄保民等利用毛细管气相色谱一质谱一计算机联用技术研究怀菊挥发油的化学成分,鉴定了45个化合物,占其总量的86.3%,并用气相色谱归一化法确定了相对含量,表明主要成分是13-水芹烯(12.2%)、对聚伞花烯(6.80%)菊烯酮(6.40%),l,S-按油精(6.國)、冰片((5.94%)及桧烯((5.20%)。胡立宏对杭白菊的花进行化学分析,通过波谱技术和化学方法证明其中有五个新成分,其中两个为五环三萜,分别命名为棕榈酸1613,22a-二羟基假蒲公英甾醇酯(1613,22a-dihydroxypseudotaraxaterol-3P-0-palmitate)和棕榈酸16P、28-羟基羽扇醇酯(1Up-16P,28-dihydroxy-3P-0-palmit.ate),另三个为倍半職类,依次为chrysanthediolA(I)、chrysant.hediolB(II)、chrysanthediolC(III)。菊花挥发油中还分得新三鹏棕榈酸酯;(2)菊花含有的黄酮类成分主要有荒菜素(即igenin)、金合欢素-7-0-13-D-吡喃半乳糖苷(acacetin-7-0-P-[)-galactopyranoside)、芽菜素-7-0-P-:[)-吡喃半乳糖苷(邻igenin-7-0-13_D_galactopyarnoside)、木犀草素(luteolin)、桷〖皮素(quercetin)、金合欢素-7-0-(6,鼠李糖基)-|3-D-吡喃葡萄糖苷〔acacetin-7-0-(6'-rhamnosyl)-P-D-glucopyranoside〕、藤黄菌素-7-0-13-D-卩比喃葡萄糖苷(luteolin-7-0-0-D-glucopyranoside),4'-甲氧基藤黄菌素-7-0-P-D-吡喃半乳糖苷(4'-methoxy-luteolin-7-0-P-D-galactopyranoside)、黄萃苷(baicalin)、开菜素_7_葡萄糖苷(邻igenin-7-glucside)、大波斯菊苷(cosmosiin)、木犀草素-7葡萄糖苷(apigenin-7-glucside)、矢车菊素-3-0-6-0-丙二酰-P-D-吡喃葡萄糖苷(cyaniding-3-0-6-0-malonyl-13-D-glucopyranoside)。专家从杭白菊中分得棉花皮素五甲醚(grossypethpetamethlether)、5_羟_3,4,6,7—四甲氧黄酉同(5—hydroxy—3,4,6,7—tetrametoxyflavone);③氨基酸菊花均含有17种氨基酸,其中8种为人体必需的氨基酸,即组氨酸、亮氨酸、异亮氨酸、赖氨酸、蛋氨酸、苯丙氨酸、苏氨酸、缬氨酸;各种氨基酸在不同菊花中的含量有-一定差异,其中天门冬氨酸、谷氨酸含量较高;微量元素—般的菊花均含有人体必需的7种微量元素,即铜、铁、锌、钴、锰、锶、硒;黄菊铜、锌、钴的含量较高,贡菊锰、锶含量较高,怀菊和毫菊含铁量大,而滁菊硒含量甚高;⑤其它菊花含鞣花酸(ellagicacid)、腺嘌呤(edenine)、胆碱(choline)、菊苷(chrysantheniin)、维生素E等;从中还得到绿原酸(chlorogenicacid)、鸡纳酸-4-咖啡酯(quinicacid-4-caffeat.e)、鸡纳酸_3,5_咖啡酉旨(quinicacid-3,5-caffeate),专家从杭白菊乙醇浸膏的极性成分中分得一种新的正戊基呋喃果糖苷,同时分得两个5-ipoxygenase强拮抗单体咖啡酸丁酯和乙酯。
发明内容本发明的目的在于克服现有技术的不足,提供一种毫菊花的工业提取方法。本发明的目的是通过以下技术方案来实现的—种毫菊花的工业提取方法,其具体步骤为是以乙醇加热回流提取毫菊花,回收乙醇,浓縮,将亳菊花提取液吸附到大孔树脂上、洗脱、收集洗脱液、浓縮、干燥,得到纯化的亳菊花总黄酮;具体的工艺参数为将亳菊花以质量分数为1095%的乙醇提取,优选乙醇浓度为20%80%,最优选为40%;将亳菊花以乙醇提取14次,最优选为3次;提取毫菊花质量与乙醇溶液的体积比为120倍,优选提取体积为414倍,最优选提取体积为812倍;每次提取的时间为0.52h,最优选时间为lh;所述的大孔树脂选用日本三菱公司HP20,SP825,SP850,SP700,SP70,优选大孔树脂S:P85(),SP7(K),SP7(),最优选SP70;亳菊花提取液的上样量(毫菊花质量树脂体积)为o.s:18:i,优选i:i4:i,最优选i.5:i;洗脱流速为洗脱液流速为1BV/h5BV/h,最优选为2BV/h;洗脱剂为有机醇,优选为乙醇;洗脱剂的洗脱浓度为5%95%,最优选为20%75%;洗脱剂的洗脱体积为110倍柱体积,优选为38倍柱体积,最优选为5倍柱体积;最终得到的纯化的毫菊花总黄酮含量大于55%。与现有技术相比,本发明的积极效果是(1)本发明的毫菊花总黄酮树脂纯化的方法是-一种操作简便、快捷的方法;(2)本发明选用的大孔树脂具有吸附量大,解吸率大的特点;(3)本发明的方法以乙醇为溶剂,既价廉又无毒;(4)本发明的方法纯化毫菊花提取物,总黄酮含量可达55%以上,且重现性好,树脂可重复使用;具体实施例方式以下提供本发明一种毫菊花的工业提取方法的具体实施方式。应理解,这些实施例仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围。此外应理解,在阅读了本发明讲授的内容之后,本领域技术人员可以对本发明作各种改动或修改,这些等价形式同样落于本申请所附权利要求书所限定的范围。亳菊花总黄酮含量测定方法①仪器与试药北京普析通用仪器有限公司TU-1901型紫外可见分光光度仪,联想数字处理中心。木犀草苷对照品(供含量测定用)购于中国药品生物制品检定所,批号为111720-200501,使用前置五氧化二磷减压干燥器中干燥24小时,使之恒重。甲醇为分析纯(北京化工厂),水为重蒸馏水,其它试剂均为分析纯。②检测条件检测波长348nra,空白对照甲醇。③对照品溶液的制备精密称取木犀草苷对照品9.4mg,置25ml量瓶中,甲醇溶解并稀释至刻度,摇匀,即得对照品溶液。④工作曲线制作精确吸取O.1,0.4,0.8,1.2,1.6ml置25ml量瓶中,加甲醇稀释至刻度,摇匀;以甲醇作为空白,于348nm波长处测定吸光度;以吸光度为纵坐标,木犀草苷对照品浓度为横坐标,绘制标准曲线,并计算回归方程为:Y=43.098X-0.0117,R2=0.99990,以浓度(mg/ml)为横坐标,吸光度Y值为纵坐标,进行线性回归,其回归方程为Y=3590.7X-188.06,Cr=0.9999。结果表明,木犀草苷浓度在3.76ug/ml60.16ug/ml范围内呈良好线性关系。⑤供试品溶液的制备取毫菊花提取物适量,精密称定,置25ml容量瓶中,加甲醇稀释至刻度,摇匀,再精密移取1.Oml至25ml量瓶中,加甲醇稀释至刻度,摇匀,即得;⑥含量测定取样品溶液置348nm处测定吸光度,记录吸光度值,代入工作曲线计算总黄酮含量。实施例1(1)毫菊花提取毫菊花经40%乙醇分别以12倍、8倍、8倍体积加热回流三次,每次lh,合并三次滤液,减压浓縮至药材质量体积为1:2,过滤,备用;(2)上柱将毫菊花提取液上柱,控制流出液流速为().5BV/h,上样量为药材重量树脂体积为i.5:i,至提取液全部进入树脂床;(3)洗脱以5BV体积的20%乙醇冲洗树脂床,控制流出液流速为2BV/h,以除去杂质;然后以5BV体积的75%乙醇,控制流速为2BV/h,收集洗脱液,减压浓縮至一定体积,进行喷雾干燥,即得纯化产物。实施例2采用本实验提供的方法,选用不同条件进行毫菊花总黄酮提取实验,分别称取毫菊花药材2()g,9份,按表1的因素水平分别进行正交试验,每次提取1小时,提取后滤液合并,减压浓縮至干,真空干燥至恒重,精密称取干膏适量,以甲醇溶于10ml量瓶中,加甲醇稀释至刻度,摇匀潜取1.0ml滤液至10ml容量瓶中,加甲醇稀释至刻度,摇匀。按上述方法测定总黄酮的含量,并对结果进行方差分析,结果见表2,3。表1菊花提取正交实验因素水平表<table>tableseeoriginaldocumentpage6</column></row><table>表2菊花提取正交三因素三水平方差分析<table>tableseeoriginaldocumentpage6</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage7</column></row><table>结果方差分析结果表明,以提取总黄酮量为指标,因素C有极显著差异,因素A,B有显著性差异,考虑到工业生产乙醇的成本问题,选择低度乙醇,提取3次。由于毫菊花吸取溶媒体积膨胀,首次用醇量加大,因此选择加醇量分别为12倍、8倍、8倍。结论选择40%乙醇提取3次,加醇量分别为12倍、8倍、8倍。正交实验中,未涉及提取时间,因此作一个以时间为单因素的实验称取毫菊花10g,共4份,每份分别加入12倍,8倍,8倍40X的乙醇,加热回流三次,每次分别为0min(煮沸后浸泡)、30min,60min,90min,重复2次,结果见4,5。结果由表4,5可以看出,提取时间对总黄酮含量有显著影响,但60min和90min无明显差别,以节约能耗为主,选择回流6()min。结论选择每次提取1小时。表4不同提取时间对菊花总黄酮含量的影响提取时间(min)总黄酮提取量(%)12906.006.03606.026.03305.765.74i5.075.39表5单因素方差分析表差变来源平方和ss自由度f平均平方和MSF值显著性组间0.83830.27921.557*组内0.051840.0137<table>tableseeoriginaldocumentpage8</column></row><table>最佳工艺验证称取毫菊花药材20g,分别加入12倍、8倍、8倍40X乙醇回流3次,每次1小时,重复3次。另取药材20g,共3份,加入14倍80%乙醇回流3次,每次1小时,重复3次。分别滤过,滤液合并,减压浓縮至干,真空干燥至恒重,精密称取干膏适量,以甲醇溶于25ral量瓶中,加甲醇稀释至刻度,摇匀;移取1.(Ml滤液至25ral容量瓶中,加甲醇稀释至刻度,摇匀,按上述方法测定总黄酮的含量,结果见表6。表6验证优选菊花醇提工艺结果<table>tableseeoriginaldocumentpage8</column></row><table>结果从表6可以看出,A3B3C3比优选醇提工艺只高约4%,优选醇提工艺具有良好的重现性。结论选择以12倍、8倍、8倍40%乙醇回流3次,每次1小时提取。实施例3选取树脂种类、药液浓度、吸附速率、上样量、乙醇洗脱浓度、洗脱速率、洗脱终点等b因素分别进行单因素试验,确定各因素的最佳值。①....匕柱液制备称取毫菊花药材500g,按上述优选提取工艺提取,12倍、8倍、8倍40%乙醇回流3次,每次1小时,滤过,合并滤液,减压浓縮至总黄酮浓度为4.16mg*ml-1,每5min振摇一次,2h后分别取各树脂吸附后的溶液().5ral于l()ml量瓶中,于349nm处测定吸光度,计算各树脂对毫菊花总黄酮的吸附率。③静态解析将静态吸附的树脂过滤抽千,加30ml40%乙醇解吸,每5min振摇一次,2h后分别取各树脂吸附后的溶液0.5ml于10ml量瓶中,按上述方法测定总黄酮浓度,计算各树脂对毫菊花总黄酮的解吸率,见表7。结果5种树脂的吸附率都较大(大于90%),SP850,SP700,SP70的解吸率都将近60%,其中SP70的解析率最大,选取SP850,SP700,SP70做动态吸附实验。结论选取SP850,SP700,SP70做动态吸附实验。表75种大孔树脂对菊花总黄酮的吸附与解吸附率<table>tableseeoriginaldocumentpage8</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage9</column></row><table>④动态吸附取处理好的静态吸附优选3种树脂各15ml于柱内(lcmX13cm),加毫菊花水溶液(总黄酮浓度为4.16mg'ml1于柱顶,以0.5BV/h的流速进行动态吸附,按树脂床体积收集流出液,于349nm处测定吸光度,计算总黄酮的含量,绘制各树脂的泄漏曲线,结果见表8。结果SP70与SP850达到吸附饱和时,所吸附的总黄酮的量较大,SP70较SP850大。结论选取SP70和SP850做动态解吸试验。表83种大孔树脂动态吸附结果树脂床体积各树脂接收液中总黄酮浓度(mg*ml勺<table>tableseeoriginaldocumentpage10</column></row><table>⑤动态解吸取处理好的SP70和SP850树脂各20ml于柱内(lcmX13cm)将总黄酮浓度为4.16mg*ml1,的毫菊花水溶液30ml加于柱顶,以0.5BV/h的流速进行吸附后,用S:BV75%以2BV/h的流速进行洗脱,按树脂床体积收集洗脱液,于349mn处测定吸光度,计算乙醇洗脱液总黄酮的含量,结果见表9。表9菊花动态解吸结果<table>tableseeoriginaldocumentpage11</column></row><table>结果SP70较SP850的解吸效果好,因此选择SP70作为最佳树脂。结论选择SP70树脂。⑥药液浓度考察取毫菊花水溶液(总黄酮浓度为20.8mgml—1)10ml分别稀释0,1.5,2,4,10倍,加入20ml(IcmX13cm)SP70树脂上,以2BV/h的流速进行吸附后,以75%乙醇洗脱,收集洗脱液至l()()ml,于349mn处测定吸光度,计算总黄酮的含量。结果见表10。表10菊花药液浓度考察结果<table>tableseeoriginaldocumentpage12</column></row><table>结果从表10可以看出,当药液稀释2倍时,解析率最高,稀释1.5倍与稀释2倍相当,且比不稀释要高约2%,综合考虑生产时效因素,选择稀释1.5倍,即溶液体积(ml):生药重(g)=1.5:1。结论上柱液浓度为溶液体积达到生药重的1.5倍。⑦吸附速率考察取毫菊花水溶液(总黄酮浓度为20.8mg*ml—1),加于20ml(lcmX13cm),分别以0.5BV/h,歸h,2BV/h,3BV,Zh,4BV/h的流速进行吸附后,用5BV75%以2BV/h的流速进行洗脱,于349nm处测定吸光度,计算乙醇洗脱液总黄酮的含量,结果见表ll。表11菊花吸附速率考察结果<table>tableseeoriginaldocumentpage12</column></row><table>结果从表11可以看出,当吸附速率为0.5BV*h—1时,吸附效果最好。结论吸附速率为0.5BV*h1;上样量考察取毫菊花水溶液(总黄酮浓度为20.8mg*ml—1)加于20ml(lcmX13cm)SP70树脂上,以0.5BV/h的流速进行吸附,按树脂床体积收集流出液,于349nm处测定吸光度,计算总黄酮的含量,结果见表12。表12菊花上样量考察结果<table>tableseeoriginaldocumentpage12</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage13</column></row><table>结果....匕样量为4倍树脂床体积(BV)时开始泄漏,7倍树脂床体积(BV)时达到吸附饱和,因此实际工艺中选择1.5倍树脂床体积(BV)上样量,即生药重(g):树脂体积(ral)=1.5:1。结论上样量为生药重(g):树脂体积(ml)=1.5:1。⑨乙醇浓度考察取亳菊花水溶液(总黄酮浓度为20.8mgml-1)154ml加去离子水稀释至225ml(总黄酮浓度为13.86mgml1),加于100ml(2.5cmX23cm)SP70树脂上,以0.5:BV/h的流速进行吸附,分别用58¥水、5%,10%,2()%,3()%,4()%,6()%,80%乙醇以2BV/h流速进行洗脱,收集洗脱液至500ml,于349nm处测定吸光度,计算总黄酮的含量,结果见表13。表13菊花乙醇洗脱浓度考察结果<table>tableseeoriginaldocumentpage13</column></row><table>结论从表13可以看出,当乙醇浓度为20%60%时,总黄酮的含量最高,80%乙醇洗脱物中含量也较高,考虑与工业处理大孔树脂用75%,直接用75%洗脱后不需用高浓度乙醇处理树脂柱,因此选择先以20%乙醇洗脱,再以75%乙醇洗脱,收集75%乙醇洗脱液。结论先以20%乙醇洗脱,再以75%乙醇洗脱,收集75%乙醇洗脱液。⑩洗脱速率考察取毫菊花水溶液(总黄酮浓度为20.8mg,ml—1)101111,分别稀释至溶液体积(ml):生药重(g)为i:i,i.s:1,2:i,4:i,io:i,加入20ml(lcniX13cra)SP70树脂上,以0.5BV/h的流速进行吸附后,以75%乙醇洗脱,收集洗脱液至100ml,于349nm处测定吸光度,计算总黄酮的含量,结果见表14。表14菊花脱速率考察结果<table>tableseeoriginaldocumentpage14</column></row><table>结果从表14可以看出,流速为l:BV/h洗脱时解吸率最高,但与2BV/h洗脱相差不大,为提高效率可,用2BV/h流速洗脱较优。结论洗脱速率为2BV/h。⑩洗脱终点考察将吸附饱和的树脂75%乙醇以2BV/h流速进行洗脱,按树脂床体积收集洗脱液(2()m:[),于349nm处测定吸光度,计算总黄酮的含量,结果见表15。表15菊花洗脱终点测试结果<table>tableseeoriginaldocumentpage14</column></row><table>结果当洗脱液用4倍树脂床体积时,已基本将总黄酮洗净,选择以5倍乙醇洗脱。结论以5倍柱体积的乙醇洗脱。最佳工艺验证取亳菊花水溶液(总黄酮浓度为20.8mgml"150ml,加去离子水稀释至225ral(总黄酮浓度为13.86mg*m1—1),加于1()0ral(2.5cmX23cm)SP70树脂上,以0.5:BV/h的流速进行吸附后先以500ml20X乙醇洗脱,再以500ml75%乙醇洗脱,收集75%乙醇洗脱液至500ml,减压浓縮至千,60t:真空千燥8小时,测定千膏收率,计算总黄酮的含量,重复3次,结果见表16。表16总黄酮得率及含量测定结果<table>tableseeoriginaldocumentpage14</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage15</column></row><table>结果从表16可以看出,经SP70大孔树脂处理处理过的毫菊花水溶液,总黄酮含量可超过55%,达到66.23%,得率约2.4%,且具有良好的重现性。实施例3SP70大孔树脂反复使用稳定性考察称取毫菊花药材lkg,按上述优选醇提工艺提取,提取液定容至l()()()mL。取毫菊花水溶液150ml,加水稀释至225ml,加于100ml(2.5cmX23cm)SP70。树脂....匕以0.5BV/h的流速进行吸附后先以500ml20%乙醇2BV速率洗脱,再以500ml75%乙醇2BV/h速率洗脱,收集75%乙醇洗脱液至500ml,75%乙醇洗脱液减压浓縮至干,75。C真空干燥至恒重,测定总黄酮的含量,计算得率,在同一树脂柱上按上述步骤重复5次,结果见表17。表17SP70大孔树脂反复使用5个周期稳定性考察<table>tableseeoriginaldocumentpage15</column></row><table>结果从表17可以看出上述树脂工艺在5个周期内产品得率及总黄酮含量较稳定,SP70树脂可以反复使用。结论使用SP70树脂产品得率及总黄酮含量在5个周期内较稳定。最后所应说明的是以上实施例仅用于说明而非限制本发明的技术方案,尽管参照上述实施例对本发明进行了详细说明,本领域的普通技术人员应当理解,依然可以对本发明进行修改或者等同替换,而不脱离本发明的精神和范围的任何修改或局部替换,其均应涵盖在本发明的权利要求范围当中。权利要求一种毫菊花的工业提取方法,其特征在于,具体步骤为是以乙醇加热回流提取毫菊花,回收乙醇,浓缩,将毫菊花提取液吸附到大孔树脂上、洗脱、收集洗脱液、浓缩、干燥,得到纯化的毫菊花总黄酮。2.如权利要求1所述的一种毫菊花的工业提取方法,其特征在于,将毫菊花以质量分数为1()%95%的乙醇提取;将亳菊花以乙醇提取14次;提取毫菊花质量与乙醇溶液的体积比为120倍;每次提取的时间为0.52h。3.如权利要求2所述的一种亳菊花的工业提取方法,其特征在于,将毫菊花以质量分数为2080%的乙醇提取;将亳菊花以乙醇提取3次;提取毫菊花质量与乙醇溶液的体积比为414倍;每次提取的时间为1h。4.如权利要求1所述的-种毫菊花的工业提取方法,其特征在于,所述的大孔树脂选用日本三菱公司HP20,SP825,SP850,SP700,SP70中的一种。5.如权利要求1所述的一种毫菊花的工业提取方法,其特征在于,毫菊花提取液的上样量,为毫菊花质量树脂体积为().5:i8:i。6.如权利要求5所述的一种毫菊花的工业提取方法,其特征在于,毫菊花提取液的上样量,为毫菊花质量树脂体积为i:14:i。7.如权利要求i所述的一种亳菊花的工业提取方法,其特征在于,洗脱流速为洗脱液流速为l:BV/h5:BV/h。8.如权利要求7所述的-种毫菊花的工业提取方法,其特征在于,洗脱流速为洗脱液流速为2BV/h。9.如权利要求1所述的一种毫菊花的工业提取方法,其特征在于,洗脱剂为有机醇;洗脱剂的洗脱浓度为595%;洗脱剂的洗脱体积为110倍柱体积。10.如权利要求9所述的-一种毫菊花的工业提取方法,其特征在于,洗脱剂为乙醇;洗脱剂的洗脱浓度为2075%;洗脱剂的洗脱体积为38倍柱体积。全文摘要本发明涉及一种毫菊花的工业提取方法,具体步骤为是以乙醇加热回流提取毫菊花,回收乙醇,浓缩,将毫菊花提取液吸附到大孔树脂上、洗脱、收集洗脱液、浓缩、干燥,得到纯化的毫菊花总黄酮。本发明的优点操作简便、快捷的方法;大孔树脂具有吸附量大,解吸率大的特点;既价廉又无毒;总黄酮含量可达55%以上,且重现性好,树脂可以重复使用。文档编号A61K36/28GK101780130SQ20091020108公开日2010年7月21日申请日期2009年12月15日优先权日2009年12月15日发明者陈伟申请人:安徽海鑫中药饮片有限公司

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